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南开大学卜显和院士、庞建东研究员团队Angew:精准调控六苯并蔲基MOFs的带隙用以提高光催化性能

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-10-30 09:34

主要观点总结

本文首次将系统的取代基和大共轭芳香结构同时引入到长程有序的框架材料中,实现了对含纳米石墨烯MOFs的定向修饰。通过设计合成一系列具有不同取代基的4连接配体,制得12种MOFs,其可见光吸收能力得到显著提高,光催化CO2还原的转化率提高了33.2倍。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

精准调控金属有机框架(MOFs)的带隙对于提高其在光催化过程中的可见光吸收能力至关重要,这是一项重要的挑战,也是诱人的机遇。一般来说,在有机配体中引入不同的取代基或者扩展其共轭结构是最为常用的方法。

关键观点2: 研究亮点

1. 采用对称性削减策略,预先设计了一系列具有不同取代基的4连接配体。2. 通过Scholl反应,成功将NKM-668系列MOFs转化为具有大π共轭结构的六苯并蒄基MOFs(pNKM-668)。3. 合成的12种MOFs具有可调节的带隙,光催化CO2还原的转化率大大提高。

关键观点3: 研究方法

通过对称性削减策略和配体的前修饰与MOFs合成后环化相结合的策略,设计合成了一系列具有不同取代基的NKM-668系列MOFs,并通过Scholl反应进一步转化为pNKM-668 MOFs。

关键观点4: 研究成果

合成的12种MOFs具有宽且可调节的带隙,其中pNKM-668-NH2的光催化CO2转化速率是NKM-668-H的33.2倍。该研究将系统的取代基和大共轭芳香结构成功引入到长程有序的框架材料中,实现了对六苯并蔲基MOFs的定向修饰。

关键观点5: 研究团队和合作

庞建东研究员领导的研究团队进行了这项研究,该研究还与多家企业和研究机构合作。


文章预览

▲第一作者:南开大学材料科学与工程学院博士研究生张浩 通讯作者:南开大学材料科学与工程学院卜显和院士、庞建东研究员 通讯单位:南开大学材料科学与工程学院 论文DOI:10.1002/anie.202418017 (点击文末「阅读原文」,直达链接)     全文速览 该研究首次将系统的取代基和大共轭的芳香结构(13个苯环)同时引入到长程有序的框架材料中,实现了对含纳米石墨烯MOFs的定向修饰。所制备的12种MOFs具有1.41 eV(范围从3.25 eV到1.84 eV)的宽且可调的带隙,光催化CO 2 还原的转化率提高了33.2倍。     背景介绍 精准调控金属有机框架(MOFs)的带隙对于提高其在光催化过程中的可见光吸收能力至关重要,这既是一项重要的挑战,也是一个诱人的机遇。一般来说,在有机配体中引入不同的取代基或者扩展其共轭结构是最为常用的方法。然而,由于拓扑结构和合 ………………………………

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