【催化】AEnM：Zn单原子和In₂O₃₋ₓ串联催化促进CO₂和NO₃⁻电还原合成尿素

主要观点总结

本文主要介绍了尿素（Urea）电合成的研究进展，详细描述了合成尿素的新工艺及所面临的挑战。针对这些问题，研究者开发出了一种高活性和选择性的UECN催化剂Zn_1/In_2O_3-x，并在流通池中实现了高效的尿素生产。文章还介绍了该催化剂的表征测试、性能评估以及原位FTIR和DFT计算结果，证明了该催化剂在UECN过程中的协同作用和串联催化机制。

关键观点总结

关键观点1: 尿素电合成的重要性及挑战

尿素是一种重要的氮肥，工业上主要通过Haber-Bosch工艺合成，导致大量能源消耗和二氧化碳排放。寻找新的合成工艺是科学家们迫切需要解决的问题。

关键观点2: Zn_1/In_2O_3-x催化剂的优势

Zn_1/In_2O_3-x催化剂具有高活性、选择性和稳定性，能够有效促进CO_2和NO_3^-共电解合成尿素，具有较高的尿素产率和法拉第效率。

关键观点3: 催化剂的表征和性能测试

文章详细描述了Zn_1/In_2O_3-x催化剂的表征测试结果，包括形态、元素分布、价态等。同时，通过电解实验验证了其高效的尿素生产能力。

关键观点4: 原位FTIR和DFT计算研究

通过原位FTIR和DFT计算，揭示了Zn_1/In_2O_3-x催化剂在UECN过程中的串联催化机制，以及CO_2和NO_3^-在催化剂表面的吸附和活化过程。

关键观点5: 流动电解池系统的优势

为了解冔H型电解池中CO_2溶解度低和传质效率有限的问题，研究者设计了一个流动电解池系统，实现了更高的尿素产率和法拉第效率。

文章预览

尿素（ Urea ）是一种不可或缺的氮肥，也是化工工业中广泛应用的重要化合物。工业 urea 合成主要是通过严苛条件下的 Haber-Bosch 工艺（ N 2  + 3H 2  → 2NH 3 ）和 Bosch-Meiser 工艺（ 2NH 3  + CO 2  → CO(NH 2 ) 2  + H 2 O ），会导致大量的能源消耗和二氧化碳（ CO 2 ）排放。这个问题迫使科学家们急切地寻找新的 urea 合成工艺。由于 CO 2 和氮气（ N 2 ）其原材料资源丰富，因此电催化还原 CO 2 /N 2 为 urea 在温和条件下合成提供了一种可持续的替代方法。然而其 urea 法拉第效率（ FE urea ）和产率受限于惰性 N 2 的超低水溶性和超高的 N≡N 键解离能（ 941 kJ mol −1 ）。 与惰性 N 2 相比，硝酸盐（ NO 3 − ）具有更高的水溶性和更低的 N=O 键解能（ 204 kJ mol −1 ），因此使用 NO 3 − 与 CO 2 耦合在能量学上更有利于 urea 电合成。此外， CO 2 是一种常见的温室气体， NO 3 − ………………………………