贵州大学李虎/杨松/中山大学卢锡洪Angew：定制O-单齿吸附CO₂引发C-N偶联，实现超高碳原子经济性的高效尿素电合成

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第一作者：周敏 通讯作者：李虎，卢锡洪，杨松 通讯单位：贵州大学，中山大学 论文DOI：10.1002/anie.202414392 全文速览 电催化CO 2 和NO 3 的初始化C-N偶联的热力学和动力学是惰性的，通常发生在CO 2 质子化之后，这严重降低了合成尿素效率和碳原子经济性。在这里，本工作报道了一种单齿的亲氧吸附策略，以促进在N 2 -Fe-(N-B) 2 -Cu-N 2 配位模式（FeN 4 /B 2 CuN 2 @NC）中双金属杂单原子上*OCO的初始C-N偶联以及随后的质子化步骤，这极大地抑制了含碳副产物的形成，并以前所未有的97.1%的C选择性电合成尿素，尿素产率为2072.5 μg h −1 mg cat. −1 和法拉第效率为71.9%，优于最先进的电极。本文阐述了与Cu-B的定向碳反键相互作用有利于CO 2 的单O-吸附，而不是传统的C-或桥接O,O-吸附模式，这加速初始化的C–N偶联和质子化的动力学。理论结果表明，O-单齿吸附途径有 ………………………………