江南大学&南京大学Angew：调节界面氢键网络，高选择性将CO2转化为乙醇

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01 科学背景 在 CO 2 RR 产品中，乙醇 (C 2 H 5 OH) 因其在能量密度 (26.8 MJ/kg) 、长期储存、可扩展性和可运输性方面的优势而受到特别关注，但从热力学角度看， C 2 H 4 的生成优于 C 2 H 5 OH ，导致 C 2 H 5 OH 的选择性较差，通常比 C 2 H 4 低 2-3 倍。因此，调节 CO 2 RR 动力学以生成 C 2 H 5 OH 引起了广泛关注。 关键的 *CHCOH 中间体要么捕获氢并脱水形成 *CCH ，要么与活性氢物质（ *H ）偶联生成 *CHCHOH ，分别形成 C 2 H 4 和 C 2 H 5 OH 。由于这种分支是由这些关键反应中间体的相对稳定性驱动的，优先稳定与 C 2 H 5 OH 生成相关的中间体（即 *CHCHOH ）有望抑制竞争性 C 2 H 4 的形成。作为一种灵活可逆的非共价相互作用，氢键已被证明对 H + 迁移以及键断裂和形成至关重要，将 CO 2 RR 不稳定的含氧中间体整合到界面氢键网络中可以延长它们的寿命，从而显示出在支持乙醇 ………………………………