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研究前沿:沸石-铁催化 | Nature Catalysis

今日新材料  · 公众号  ·  · 2024-10-12 00:00
    

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铁交换沸石zeolites,通常在工业上用于修复一氧化氮nitric oxide (NO) 和一氧化二氮nitrous oxide (N2O)排放。同时去除NO和N2O所涉及的活性位点性质和反应机理,在很大程度上仍然是未知的,这主要是因为Fe物种的不均匀性。 近日,瑞士保罗谢勒研究所(Paul Scherrer Institute)Filippo Buttignol,Davide Ferri等,在Nature Catalysis上发文,将催化实验与瞬态操作X射线吸收光谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱相结合,以解开Fe物种的性质和基元反应步骤。 在光谱上,确定了β-阳离子位置的正方形平面Fe2+位置,负责N2O活化和相关的氧化还原循环。这些位点与相邻γ-阳离子位置的四面体配位Fe2+位点相连,解释了NO吸附和氧化还原介导的氧化。 在相邻Brønsted酸位上,NH3吸附的可用性,通过拦截NO氧化序列,以调节双位机制的总反应速率。这些氧化还原过程之间协同 ………………………………

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