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主要观点总结

该文章报道了一种基于硫胺素依赖酶（ThDP）的光生物协同催化体系，能够实现三组分立体选择性交叉偶联反应。该反应利用简单易得的原料产生自由基，通过醛分子产生酰基自由基，α-溴羰基化合物产生亲电自由基，烯烃作为自由基受体，直接合成含有丰富立体结构的有机酮。通过酶的定向进化，反应效率显著提高，具有优异的立体选择性控制、温和反应条件和广泛的官能团兼容性。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

多组分反应在酶催化中较为罕见，尤其是涉及多个自由基中间体的反应。近期发展的自由基分选策略难以控制立体选择性。

关键观点2: 主要研究成果

黄小强教授和王斌举教授等报道了利用焦磷酸硫胺素依赖酶进行定向进化，结合光催化剂，实现了三组分立体选择性交叉偶联。该反应展现出完美的立体选择性，并在一系列测试中表现出高选择性和兼容性。

关键观点3: 反应设计和机制

作者基于硫胺素依赖酶（ThDP）开发了一种光/生物协同催化体系，通过简单原料产生自由基。反应机理揭示了光-酶协同催化体系能够精确形成三个自由基，构成新型酶催化反应。

关键观点4: 反应优化和兼容性

通过酶的定向进化，反应效率显著提高。该反应具有广泛的官能团兼容性，能够合成具有复杂结构的分子。

关键观点5: 研究影响

该研究为酶催化多组分反应提供了新的思路和方法，有望在有机合成和药物研发等领域得到广泛应用。

文章预览

            多组分反应（Multicomponent reaction）是三个反应物或者更多反应物结合构筑一个产物的反应，多组分反应能够快速合成结构复杂的化合物，但是对于酶催化剂，多组分反应仍然非常罕见。这是因为酶的催化活性位点通常无法支持多个反应物，特别是对于含有多个自由基中间体的反应。最近，人们发展了自由基分选(radical sorting)策略能够对多个反应物参与的自由基转化反应，但是这种反应难以控制立体选择性。 有鉴于此， 南京大学黄小强教授、 厦门大学王斌举教授等 报道焦磷酸硫胺素依赖酶进行定向进化，并且结合光催化剂，实现了三组分立体选择性交叉偶联。 这个反应能够将容易获取的三个反应物（醛、α-溴羰基化合物、烯烃）转化为立体结构的酮。 反应机理揭示光-酶协同催化体系能够精确形成三个自由基，构成了新型酶催化反应 ………………………………