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Enabling long-distance hydrogen spillover in nonreducible metal-organic frameworks for catalytic reaction. 2024 , Nature Communications , DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-50706-1. 存在问题 研究氢溢出不仅解释了加氢或氢解过程中观察到的许多非常规现象,而且有助于认识氢在催化剂表面迁移的动态行为,从而对反应进行精确调控,可更有效地合成化学品。 ( 1 )关于氢溢出在不可还原的金属氧化物载体(铝硅酸盐等)上的发生最近达成共识,即氢原子在不可还原的氧化物载体上的迁移是缺陷依赖的,并且局限于非常短的距离。 (2)羧酸盐基 金属有机框架(MOFs) 上的氢溢出是苯-羧酸盐的短程加氢过程,并且在热力学上被阻断,而金属空位缺陷对于消除氢迁移的高能障碍至关重要。 ( 3 )在 Pt@MOF-801 中存在通过水辅助的长区域氢溢出路径,但伴随 MOF 的结构崩塌使得活性氢的
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