主要观点总结
本文研究了金属氧化物负载贵金属单原子催化剂在加氢反应中的表现，特别是抗CO中毒能力和本征活性的关系。通过配位环境工程，成功制备了具有原子级分散的Pt单原子催化剂，并在实验中证明N掺杂能够提升催化剂的抗CO中毒能力和本征活性。研究结果表明，通过调节Pt单原子位点的配位环境，可以在保持抗CO中毒能力的同时提高加氢活性。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
金属氧化物负载的贵金属催化剂在加氢反应中广泛应用，但CO中毒是困扰其性能的主要问题。将金属中心尺寸缩小到单原子级别被证明是提升贵金属催化剂抗CO中毒能力的有效策略，但这种转变可能会降低本征活性。
关键观点2: 研究重点
本文研究的重点是采用配位工程策略，通过调节Pt单原子的配位环境，同时提升其抗CO中毒能力和本征活性。
关键观点3: 研究方法
通过简单的浸渍法制备催化剂前驱体，然后在NH3气氛下经过高温煅烧处理得到Pt单原子催化剂。利用HAADF-STEM表征、XPS、XAS等手段对催化剂进行表征。
关键观点4: 实验结果
在含有0.5% CO杂质的条件下，Pt 1 /MoO 2 和Pt 1 /N-MoO 2 的性能没有受到大的影响，可以将硝基苯完全转化为苯胺。此外，N掺杂调控了Pt单原子的缺电子特性，使Pt 1 /N−MoO 2 在硝基苯加氢反应中的周转频率（TOF）是Pt 1 /MoO 2 的2.8倍。
关键观点5: 研究意义
本研究通过配位环境工程提升了金属氧化物负载贵金属单原子的本征活性，同时保持了其高抗CO中毒能力。该策略具有普适性，可应用于其他金属氧化物负载的贵金属催化剂。
文章预览
第一作者：赵晓君博士 通讯作者及单位：刘又年教授（中南大学）、王立强副教授（郑州大学） 论文链接： https://doi.org/10.1021/acscatal.4c04297 全文速览 将金属中心的尺寸缩小到单原子尺度，可增强金属氧化物负载贵金属催化剂在加氢反应中的抗CO中毒能力。然而，这类单原子催化剂的H 2 解离能力较弱，同时倾向于产生异裂的活性H物种（即M−H δ+ 和O−H δ− ）。此外，断裂O−H δ− 键作为加氢过程中的关键步骤甚至是决定步骤，需要克服较高的能垒，这不可避免地会削弱催化剂的本征活性。在此研究中，配位环境工程被证实可以打破加氢反应中抗CO中毒能力与本征活性之间的“跷跷板效应”。具体而言，我们构建了N掺杂的金属氧化物负载贵金属单原子（如Pt 1 /N−MoO 2 ），其抗CO中毒能力显著优于MoO 2 负载的Pt纳米颗粒（Pt NPs/MoO 2 ）和商品化Pt/C。更
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