【催化】东南大学韩剑宇/张袁健/刘松琴Angew：揭示光催化CO2还原质子化步骤的关键作用

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随着全球对可持续能源解决方案需求的不断增长，利用太阳能将二氧化碳（C O 2 ）转化为燃料和化学品已成为研究的热点。然而， 光催化C O 2 还原 中的质子耦合电子转移（PCET）机制，特别是质子化步骤的关键作用，仍未得到充分揭示。质子化步骤不仅影响反应速率，还决定产物的选择性。然而，由于反应中间体的寿命极短，传统检测手段难以捕捉这些瞬态物种，从而限制了对反应机制的深入理解。 针对上述问题， 东南大学 的 韩剑宇/张袁健/刘松琴 团队设计了一种新型 Au@PCN-222催化剂，通过在MOF的一维通道中限域生长金纳米棒（AuNRs），显著提升了甲烷（C H 4 ）的选择性和产率。 该催化剂保留了MOF的高比表面积和C O 2 吸附能力，并利用AuNRs的等离子体效应增强原位拉曼光谱，成功捕捉到C O 2 还原过程中*CHO等关键质子化中间体，揭示了其对C H 4 生 ………………………………