中国科学技术大学江海龙教授JACS：基于MOF调控氢键微环境与催化位点的距离促进光催化产氢

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▲第一作者：胡帅帅 通讯作者：江海龙 通讯单位：中国科学技术大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c06013 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 中国科学技术大学的江海龙教授课题组利用MOF结构明确易调控的特点， 在UiO-67的Zr-oxo簇上精确锚定Ru单原子，并通过改变配体上-NH 2 官能团的位置，精准调控了-NH 2 官能团与Ru单原子的距离，从而实现了催化位点与氢键微环境（由-NH 2 官能团与H 2 O构成）之间距离的精确调控。随后用于光催化产氢时发现，Ru 1 /UiO-67- o -(NH 2 ) 2 的光催化产氢速率大约分别为Ru 1 /UiO-67- m -(NH 2 ) 2 和Ru 1 /UiO-67的4.6倍和146.6倍。通过实验和理论计算发现，在Ru 1 /UiO-67- o -(NH 2 ) 2 中，距离Ru单原子较近的氢键微环境有助于电荷转移并促进水分子的解离，从而显著提升了光催化产氢的效率。     背景介绍 受酶催化作用机制的启发， ………………………………