北航领衔！四校合作，3张图，一篇Nature！

主要观点总结

本文介绍了北京航空航天大学等团队在单原子层状碳材料领域的研究进展，通过展示在可移动层状双氢氧化物模板的密闭层间空腔内聚合吡咯溶液制备出具有五元、六元和七元混合环的独立氮掺杂无定形单层碳。这种掺杂N的石墨化无定形碳具有广泛的应用前景，并为研究N的化学状态与碳纳米材料的定制特性之间的相关性提供了一个多功能平台。

关键观点总结

关键观点1: 研究团队通过空间限制溶液相合成方法成功制备了氮掺杂非晶单层碳（NAMC）。

他们使用层状双氢氧化物（LDH）纳米片作为可移动模板，并利用含氮分子作为前体，通过采用过硫酸盐作为引发剂，通过阴离子交换插入LDH夹层。去除模板后，所制备的NAMC表现出均匀的形态，具有非晶态性质和单原子厚度。其原子序数对比揭示了二维网络中氮原子的存在。

关键观点2: NAMC的合成机理被探索。

作者利用第一性原理计算探索了吡咯分子交联形成5-6-7元环的形成机制，包括吡咯单体的聚合以及空间限制下的链间交联反应。

关键观点3: NAMC的电特性被表征。

作者使用静电力显微镜（EFM）来表征NAMC π共轭框架的电特性，并发现其应为p型半导体。

关键观点4: 该研究的限制聚合策略具有多功能性和广泛适用性。

该策略不仅可用于合成含有杂原子的二维非晶单层，还可为扩大二维非晶材料库铺平一条新的道路。

文章预览

石墨烯和无定形单层碳等单原子层状碳材料因其前所未有的物理特性和广泛的应用前景，激发了大量基础研究和应用研究。迄今为止，这类材料主要通过化学气相沉积法制备，与溶液相合成法相比，化学气相沉积法通常需要严格的反应条件。 在此， 北京航空航天大学 郭林教授 、 周武教授 、 国科大 裘晓辉教授 、 国家纳米科学中心 刘利民教授 、以及清华大学 谷林教授 展示了 通过在可移动层状双氢氧化物模板的密闭层间空腔内聚合吡咯，溶液制备出具有五元、六元和七元混合环（5-6-7元环）的独立氮掺杂无定形单层碳 。结构表征和第一原理计算表明， 掺氮无定形单层碳是通过吡咯在α、β和N位点上的自由基聚合反应形成的，反应空间受到限制，从而使键通过Stone-Wales转化发生重排 。空间限制抑制了聚合过程中的C-C键旋转和链缠结，从而形成了 ………………………………