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Angew:Fe-N5位点中轴向氮牵引增强CO2电还原

催化计  · 公众号  · 互联网短视频 科技自媒体  · 2024-07-25 20:39

主要观点总结

本文主要介绍了一种在富缺陷的超薄碳纳米片上开发轴向氮配位的Fe-N5位点的熔盐合成策略,用于精确调节反应途径,以促进CO2还原反应生成增值CO。该策略由浙江大学Bin Yang、纽约州立大学布法罗分校Gang Wu和华中师范大学Ming Qiu共同研究得出。

关键观点总结

关键观点1: 独特的结构

这种结构促进了活化中间体的动态平衡,并有助于精确调节反应途径。

关键观点2: 优异的性能表现

合成的FeN5负载在富缺陷的氮掺杂碳(FeN5@DNC)上,在CO2RR中表现出优异的性能,法拉第效率达到99%,且在流动电池中电流密度达到270 mA cm-2时仍能保持高法拉第效率。此外,该催化剂被成功应用于可逆Zn-CO2电池中,循环耐久性为24小时。

关键观点3: 轴向氮配位的作用

通过轴向氮配位牵引引起的晶体场和局部对称性的转变,调节中心Fe原子的自旋极化,降低*CO解吸的能垒,从而提高催化效率。


文章预览

电催化讨论群-1: 529627044  单一 Fe 位点已被探索作为将 CO 2 还原反应生成增值 CO 的有前途的催化剂。 在此, 浙江大学 Bin Yang ,纽约州立大学布法罗分校 Gang Wu ,华中师范大学 Ming Qiu 介绍了一种新颖的熔盐合成策略,用于在富缺陷的超薄碳纳米片上开发轴向氮配位的 Fe-N 5 位点,旨在精确调节反应途径。 本文要点 要点1.  这种独特的结构削弱了 Fe 位点的自旋极化,促进了活化中间体的动态平衡,并促进了活性 Fe 位点上 *COOH 形成和 *CO 解吸之间的平衡。 要点2.  值得注意的是,合成的 FeN 5 负载在富缺陷的氮掺杂碳( FeN5@DNC )上,在 CO 2 RR 中表现出优异的性能,在 H 电池中 CO 生成的法拉第效率达到 99% ( -0.4 V vs. RHE ),在流动电池中电流密度为 270 mA cm -2 ( -1.0 V vs.RHE )时保持 98% 的法拉第效率。此外, FeN 5 @DNC 催化剂被组装成可逆 Zn-CO 2 电池, ………………………………

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