王海梁JACS：分子催化剂在CO2或CO制甲醇过程中表现出显著的电化学活性

文章预览

第一作者：Seonjeong Cheon 通讯作者：王海梁 通讯单位：耶鲁大学 研究背景和内容 酞菁钴(CoPc)等分子催化剂在CO2或CO制甲醇过程中表现出显著的电化学活性，但目前还没有实现高电流密度的快速转化。虽然采用带有气体扩散电极的流动电池是提高反应速率的常用方法，但目前的科学和工程知识主要集中在铜等金属颗粒催化剂上。这种重点忽略了新兴的具有不同物理和化学性质的多相分子催化剂。在这项工作中，本文观察到，即使对流动池的结构和操作参数进行了系统优化， 碳纳米管(CNTs)负载的四胺取代CoPc (CoPc- nh2)催化CO还原为甲醇的偏电流密度仍低于30 mA cm-2。 与Cu金属催化剂的对比分析表明，在反应条件下，CoPc-NH2/CNT的多孔性和亲电解质性质使得大部分活性位点失去了CO。为了解决这一微环境挑战，本文直接使用CO2作为反应物，利用其在水中比CO更 ………………………………