厦大范凤茹&武大魏振威&北师大朱重钦JACS: 微液滴实现无催化剂常温常压固氮

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第一作者：王彦杰、罗槿、方业广 通讯作者：范凤茹 1 ，魏振威 2 ，朱重钦 3 通讯单位： 1 厦门大学， 2 武汉大学， 3 北京师范大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c15514 全文速览 本文利用超声雾化技术，在常温常压下通过微液滴实现了无催化剂氮气固定。空气和水作为反应物，生成还原产物NH 4 + 以及氧化产物NO 2 – 和NO 3 – ，总固氮量达6.99 µmol/h，同时副产物为H 2 O 2 （4.29 µmol/h）。通过电子顺磁共振（EPR）波谱技术，捕捉到反应过程中生成的活性自由基物种（•H、•OH、O 2 -• 、 1 O 2 、NO自由基），并结合原位质谱与同位素标记实验（ 15 N 2 和D 2 O），鉴定出一系列含氮中间体（HN=NOH +• 、H 2 N-N(OH) 2 + • 、HNO + 、NH 2 OH +• ）。结合理论计算，提出了一个自由基介导的氮气歧化反应机制。此外，通过模拟自然冷凝微液滴的实验，研究发现类似的氮气固定现 ………………………………