南京师范JACS：铜单原子催化剂对CO2/CO电还原生成C2+产物的活性来源

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第一作者：Juan Zhang 通讯作者：李亚飞、Yu Wang 通讯单位：南京师范大学 研究背景和内容 铜(Cu)单原子催化剂(SACs)在生成多碳(C2+)产物方面表现出巨大的潜力，但在现实条件下，单原子Cu (Cu1)的固有活性仍存在争议。 在此，本文使用显式溶剂进行了广泛的计算，以研究Cu SACs的潜在机制，揭示了无论不同底物，Cu1位点都缺乏C2+活性。 研究要点 要点一： 本文使用密度泛函理论(DFT)计算来解决这些关键问题，其中首先采用Cu1@C3N4作为模型催化剂。Cu1@C3N4对*CO→*CHO和CO−CO耦合表现出高能量势垒(Ea)，对应于缺乏C2+活性。 采用慢生长方法的从头算分子动力学(AIMD)模拟表明，Cu1原子很容易在C3N4的孔中漫游，甚至从催化剂中浸出，导致Cu在操作过程中聚集。 要点二： 动力学分析表明，由至少3个Cu原子组成的Cu簇可以有效地促进CO - CO耦合。我们将模型扩展到其他典 ………………………………