专栏名称: 高分子科学前沿
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北京大学郭少军团队,最新Nature Synthesis!

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2024-12-04 08:26
    

主要观点总结

北京大学郭少军教授联合团队合作合成了一种具有孤立Ru-O3位点的hcp相Pd基金属烯PMene-Ru 0.18,用于氢氧化反应(HOR)电催化。该材料在碱性条件下表现出优异的电催化活性、耐久性和抗CO中毒性能,质量活性和交换电流密度达到较高水平。该研究通过理论和实验研究验证了其反应机理,揭示了hcp金属间结构和Ru-O3位点在调节HOR中间结合能方面的双重影响。

关键观点总结

关键观点1: 合成了一种新型电催化剂PMene-Ru 0.18,具有孤立的Ru-O3原子位点。

该催化剂是通过Pt诱导自催化沉积方法合成的,具有均匀的六边形形貌、光滑原子排列和超薄性质。

关键观点2: PMene-Ru 0.18在氢氧化反应(HOR)中表现出优异的电催化活性、耐久性和抗CO中毒性能。

其质量活性和交换电流密度均超过传统Pt基催化剂,显示出Pd基HOR催化剂中最快的反应动力学。

关键观点3: 研究揭示了hcp金属间结构和Ru-O3位点在调节HOR中间结合能方面的双重影响。

通过理论和实验研究验证了反应机理,包括Bader电荷分析、自由能曲线、原位拉曼光谱等。

关键观点4: 该研究为具有成本效益的燃料电池铺平了道路。

通过减少贵金属的使用,为电化学能源转换领域的发展提供了新的可能性。


文章预览

原子级薄的二维合金对电催化很有吸引力,但其功能稳定性差,活性位点异质性大。 鉴于此, 北京大学 郭少军教授 、 吕帆 联合 合成了一种非常规六方密堆积相金属间 Pd 基多金属烯,其上孤立的 Ru-O 3  原子位点均匀分散,克服了这些障碍 。 该结构表现出 优异的氢氧化反应 (HOR) 活性、耐久性和抗 CO 中毒性能 。质量活性和交换电流密度分别达到  11.5 mA μg -1  和 1.0 mA cm -2 ,显示出 Pd 基 HOR 催化剂中报道的一些最快的反应动力学。原位拉曼光谱和理论研究证实, 有序原子排列产生的强化配体效应倾向于加强羟基和水的吸附,而均质的 Ru-O 3  位点有助于减弱与 HOR 有关的中间体 (*H、*OH 和 *H 2 O) 的结合,从而产生有利的反应途径 。这项工作证明了 高价 Ru 和表面 O 物种在增强协同过程和水重组方面的重要性 。相关研究成果以题为“Synthesis of isolate ………………………………

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