广东化学与精细化工蔡秋泉、浙理工张洪杰Angew：空气介导C4二元醇基聚羟基烷基酸酯(PHA)的仿生催化合成

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聚(4-羟基丁酸酯)（P4HB）是PHA家族中的一类重要代表性产品，因其出色的力学性能和化学稳定性，在纺织品、包装材料及医疗器械等领域得到了广泛应用。传统上，P4HB的生产依赖于经过基因工程改造的细菌，这些细菌通过代谢特定的碳源（例如1,4-丁二醇及其衍生物）来合成聚合物，并使用有机溶剂提取最终产物。然而，这种方法不仅成本较高，还对环境产生较大影响。相比之下，利用普通化学品（如1,4-丁二醇）和空气作为原料，在细胞外直接合成P4HB展现出了更大的潜力。尽管如此，在常规空气氧化条件下实现这一过程仍然面临诸多挑战。 为解决这一问题，本研究借鉴了细胞内酶和辅酶协同作用的机制，设计了一种类似的钌-磷催化体系。该体系能够在常压空气条件下高效催化1,4-丁二醇的氧化反应，生成关键中间体γ-丁内酯，并进一步通过聚合反 ………………………………