设计三位点协同催化剂 (TS-SACs)：Cu(I)/Cu(II)-N空间邻近酸碱位点催化CO₂转化制备高附加值化学品

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第一作者：曹秋燕 通讯作者：陈玥光、汪乐余 通讯单位：北京化工大学 论文DOI：10.1002/smll.202404202 全文速览 本文设计了同核异价金属原子对与非金属氮构成的Cu(I)/Cu(II)-N 三位点协同催化剂 (Tri-site synergistic single-atom catalysts, TS-SACs)，通过构建空间接近的酸碱中心高效协同活化CO 2 和炔丙胺，实现无需添加外部强碱等助催化剂、温和 (40 o C，常压CO 2 )的条件下，催化CO 2 与炔丙胺反应制备噁唑烷酮的产率约达99%。该催化剂易于回收、对不同官能团的炔丙胺底物有良好的耐受性。研究发现 Cu(I)-Cu(II)同核异价原子对 ，产生了 双金属锁定几何效应（di-metal locking effect） ，稳定氨基甲酸酯中间体，降低反应能垒，促进环化反应中多基元步骤的进行。本研究为丰富单原子催化剂多级位点的设计方法，特别应用于多分子反应、催化连续活化、串联或级联反应的 ………………………………