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中山大学陈小明院士&廖培钦教授团队Angew:基于银簇和铁卟啉构筑的MOF实现光催化CO₂高效转化和H₂O₂合成

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-08-14 10:45

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第一作者:陈慧滢,黄嘉润 通讯作者:廖培钦,黄宁宇 通讯单位:中山大学 论文DOI:10.1002/anie.202412553 全文速览 实现高效的光催化CO 2 还原与光合成H 2 O 2 相结合是一项具有挑战性和重要意义的任务。本项工作以铁卟啉为桥梁,将银金属簇空间分离并均匀分布在新的金属有机框架(MOF)中,并以水为电子供体,成功实现了人工光合作用,CO产率为36.5 μmol g -1 h -1 ,选择性为100%,H 2 O 2 的产率为35.9 μmol g -1 h -1 。由于液相中的H 2 O 2 可以更容易地从CO 2 光还原气固体系中分离,因此可以直接获得浓度高达0.1 mM的H 2 O 2 水溶液。理论计算和建立的能级图证实,还原性铁卟啉和氧化性银簇在一个框架内协同作用,实现人工光合作用。此外,光致发光光谱和光电化学测试结果表明,银簇与铁卟啉配体的紧密连接促进了高效的电荷分离和快速的电子转移,从而 ………………………………

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