中山大学陈小明院士&廖培钦教授团队Angew:基于银簇和铁卟啉构筑的MOF实现光催化CO₂高效转化和H₂O₂合成

主要观点总结

本文介绍了一种新型的光催化体系，该体系以铁卟啉为桥梁，将银金属簇均匀分布在金属有机框架（MOF）中，实现了高效的光催化CO2还原与光合成H2O2。工作以水为电子供体，无需添加牺牲剂，获得了高浓度的H2O2水溶液。通过理论计算和实验验证，证明了该体系的优良性能。此外，还对催化机理进行了深入研究，揭示了其内在的工作机制。该工作为设计高性能的人工光合作用系统提供了新的思路。

关键观点总结

关键观点1: 新型光催化体系介绍

本文报道了一种将银簇和铁卟啉整合到MOF中的新型光催化体系，实现了高效的光催化CO2还原和H2O2合成。

关键观点2: 体系性能

该光催化体系以水为电子供体，无需添加牺牲剂，CO产率为36.5 μmol g-1 h-1，H2O2产率为35.9 μmol g-1 h-1，浓度高达0.1 mM的H2O2水溶液可直接获得。

关键观点3: 理论计算和实验验证

通过理论计算和光电化学测试，证实了该体系具有合适的氧化还原电位、有效的电荷转移和银簇的等离子体效应。

关键观点4: 催化机理研究

研究揭示了激发态电子与光生空穴的分离机制，以及银簇和铁卟啉在光催化过程中的协同作用。

关键观点5: 文献信息和通讯作者介绍

提供了文章的文献信息和通讯作者的详细介绍。

文章预览

第一作者：陈慧滢，黄嘉润 通讯作者：廖培钦，黄宁宇 通讯单位：中山大学 论文DOI：10.1002/anie.202412553 全文速览 实现高效的光催化CO 2 还原与光合成H 2 O 2 相结合是一项具有挑战性和重要意义的任务。本项工作以铁卟啉为桥梁，将银金属簇空间分离并均匀分布在新的金属有机框架（MOF）中，并以水为电子供体，成功实现了人工光合作用，CO产率为36.5 μmol g -1 h -1 ，选择性为100%，H 2 O 2 的产率为35.9 μmol g -1 h -1 。由于液相中的H 2 O 2 可以更容易地从CO 2 光还原气固体系中分离，因此可以直接获得浓度高达0.1 mM的H 2 O 2 水溶液。理论计算和建立的能级图证实，还原性铁卟啉和氧化性银簇在一个框架内协同作用，实现人工光合作用。此外，光致发光光谱和光电化学测试结果表明，银簇与铁卟啉配体的紧密连接促进了高效的电荷分离和快速的电子转移，从而 ………………………………