主要观点总结
本文利用原位拉曼光谱和差分电化学质谱研究了碳酸盐溶液中2e⁻水氧化生成H₂O₂的机理,并通过¹⁸O标记实验定量分析了反应中间体和O-O键的形成方式。研究发现CO₃²⁻-CO₃²⁻偶合是Pt电极的主要途径,占H₂O₂产量的93%。此外,研究还展示了无隔膜流动电池同时产生H₂O₂的应用。作者介绍了研究团队及相关合作成果。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
电化学水氧化制备H₂O₂是一种具有广阔前景的绿色合成方法,相比传统方法更加环保、高效,能与可再生能源结合。然而,反应机理存在争议,关于HCO₃⁻/CO₃²⁻在反应中的具体作用、不同路径的相对贡献以及O-O键的形成机制仍不明确。
关键观点2: 研究方法
本研究利用原位拉曼光谱、差分电化学质谱结合¹⁸O同位素标记,对碳酸盐溶液中电化学水氧化生成H₂O₂的反应机理进行了深入研究。通过识别反应中间体和定量分析O-O键的形成方式,明确了不同路径在H₂O₂生成过程中的贡献。
关键观点3: 研究成果
研究发现CO₃²⁻-CO₃²⁻偶合是Pt电极生成H₂O₂的主要途径,占93%。OH(ads)+CO₃•⁻途径贡献了剩余的7%。电极表面CO₃(ads)和OH(ads)的竞争吸附是影响反应的关键因素。此外,研究还展示了无隔膜流动电池同时产生H₂O₂的应用,表现出较高的法拉第效率。
关键观点4: 研究团队与业务介绍
研究团队包括朱恒、闫世成和陈宇辉等,分别介绍了他们的研究背景和研究方向。另外,介绍了研理云服务器业务,包括服务器硬件销售、集群系统搭建与维护服务,以及定制化的软件服务和售后服务等。
文章预览
▲第一作者:朱恒 通讯作者:陈宇辉教授 闫世成教授 通讯单位:南京工业大学;南京大学 论文DOI:s41467-024-53134-3 (点击文末「阅读原文」,直达链接) 全文速览 水电氧化生(WOR)成过氧化氢是有潜力的H 2 O 2 制备方法。然而,其机理尚有争议,吸附在电极表面的羟基HO(ads)被认为是一种重要的中间体。本文利用原位拉曼光谱(in-situ Raman)和差分电化学质谱(DEMS)研究了水在Pt电极上氧化生成H 2 O 2 的反应机理,发现H 2 O 2 中的O-O键主要来源于两个CO 3 2- 的耦合形成C 2 O 6 2- 中间体。结合同位素实验对产物中 18 O同位素的定量分析,发现93%的H 2 O 2 是通过CO 3 2- 偶合途径形成的,7%的H 2 O 2 是通过OH(ads)-CO 3 •− 途径形成的。OH(ads)-OH(ads)偶合途径的贡献可以忽略不计。结合ORR产双氧水商用阴极电催化剂,最后展示了一个阴阳两极同时生产H 2 O 2 的流
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