北京化工大学AFM丨4f-2p-3d轨道杂化增强N2活化实现高效电合成硝酸

文章预览

摘  要 电化学N 2 氧化反应(NOR)已成为实现硝酸(HNO 3 )生产高选择性的有前景的方法。然而，由于N-N键的高裂解能垒，NOR中的N 2 激活过程缓慢仍然是一个挑战。在此，提出了一种新的轨道杂化策略，通过在掺杂Ce的Co 3 O 4 (Ce-Co 3 O 4 )中构建Ce 4f-O 2p-Co 3d网络来调节NOR性能。与纯Co 3 O 4 （13.75 μg h - 1  mg cat - 1 和23.43%）。理论计算证明了Ce-Co 3 O 4 中强烈的4f-2p-3d轨道杂化和电子转移。此外，系列原位技术提供了Co-N键和N 2 活化后在Ce-Co 3 O 4 表面形成的关键中间体*NO更强的吸附峰的直接证据。这项工作为制备高效NOR催化剂提供了一条有前景的途径，并揭示了通过轨道杂化活化N 2 的机制。 0 1 科学问题 将氮转化为硝酸和氨对生物和工业至关重要。电合成硝酸技术因其成本效益和环境可持续性而受到追捧，旨在替代能源密集型的Ostwald工艺。电化学N2氧化反应（N ………………………………