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电子科技大学董帆课题组PNAS: 原位构筑原子级相邻双缺陷位点实现高选择光催化CO₂还原制甲烷

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-06-17 09:47
    

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第一作者:何烨 通讯作者:董帆 教授 通讯单位:电子科技大学资源与环境学院/基础与前沿研究院            合作单位:华东理工大学,戴升 教授 论文DOI:10.1073/pnas.2322107121 全文速览 本文开发了一种基于光激发的合成方法,利用光催化过程中的光源,原位构筑原子级相邻的双缺陷位点,促进高效电子-质子传输,实现CO 2 高选择性制甲烷。通过原位EPR、准原位XPS和HAADF-STEM证明,引入初始Ti缺陷位点后,材料表面电子发生重排,促使Ti缺陷位点相邻的晶格氧原子在光催化反应过程中逃逸,实现相邻双缺陷位点的原位构筑。光诱导的氧缺陷提供电子,促进二氧化碳的吸附和活化,生成丰富的含碳中间体。Ti缺陷加速水的活化和分解,生成活性的H*物种。同时,没有空间位阻影响的原子级相邻双位点,有效促进了含碳中间体的后续质子化,调节了表面 ………………………………

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