【纳米团簇催化】原子分散的Fe-Cu双金属位点协同促进甲烷羰基化合成乙酸

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第一作者： Qingpeng Cheng, Xueli Yao 通讯作者： Yu Han (King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Email: yu.han@kaust.edu.sa) Jorge Gascon (King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Email: jorge.gascon@kaust.edu.sa) 摘要 ：利用丰富的天然气对甲烷进行直接液相氧化羰基化，是一种温和、直接的替代方法。然而，大多数用于该工艺的催化剂由于活性位点少，易生成 C1 氧化产物而导致乙酸产量低，阻碍了其工业可行性。在此，作者报道了一种高效的 0.1Cu/Fe-HZSM-5-TF （ TF 表示无模板合成）催化剂，其 HZSM-5 通道内具有单核 Fe 和单核 Cu 位点。该催化剂在 50 °C 时的乙酸产率达到 40.5 mmol g cat -1 h -1 ，是之前产率记录 12.0 mmol g cat -1 h -1 的三倍。综合表征、同位素标记实验和密度泛函理论 (DFT) 计算显示，均匀的单核 Fe 位点负责甲烷的活化和氧化，而邻近的 Cu 位点则在延缓 ………………………………