Nano Res.【ORR】|AuxAg25−x合金纳米团簇对氧还原反应的组成依赖性催化性能

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氧还原反应（ORR）发生在燃料电池等电化学装置的阴极以及Huron-Dow过程中，将氧气还原为水或过氧化氢。近年来，已开发出各种具有增强活性、选择性和耐久性的电催化剂用于ORR。然而，我们尚未在原子层面上理解材料组成如何影响电催化性能，这阻碍了我们根据实际应用需求设计高效催化剂。部分原因在于传统催化剂的多分散性以及其在电催化反应中的结构动力学未知。在此， 我们构建了一系列原子级精确且稳定的AuxAg25−x(MHA)18（x = 0–25，MHA = 6-巯基己酸）纳米团簇（NCs），并系统地研究了它们在原子层面上对ORR的组成依赖性催化性能。 结果表明，随着AuxAg25−x(MHA)18 NCs中金原子数量的增加，电子转移数从Ag25(MHA)18的3.9逐渐降低到Au25(MHA)18的2.1，表明主要的氧还原产物从水转变为过氧化氢。 密度泛函理论模拟揭示，Au25上OOH吸附的吉布斯自由能（ ………………………………