南开大学何良年课题组JMCA: 动态配位效应提升COF材料可见光催化CO₂还原性能

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第一作者：张永康 通讯作者：何良年教授 通讯单位：南开大学元素有机化学国家重点实验室 论文DOI：10.1039/d4ta07403c 全文速览 共价有机框架（COF）作为一种多孔晶体材料，为光催化CO 2 还原反应（PCO 2 RR）提供了一个多功能平台。然而，缺乏表面氧化还原活性位点和快速的光生电荷复合是限制PCO 2 RR催化活性进一步提升的主要障碍。为此，我们设计了一种由动态D··M-A结构COF构建的新型光催化体系。首先，将丰产金属铁位点嵌入到含有联吡啶单元的三嗪基COF结构中（Fe-bpy-COF），随后向体系中补充吡啶硫醇即可实现有效的CO 2 光还原，整个过程不需要添加额外的光敏剂。值得注意的是，Fe-bpy-COF体系在可见光照射下实现了4052 μmol g -1 h -1 的甲酸盐收率以及2123 μmol g -1 h -1 的CO收率。基于 1 H NMR滴定实验和稳态/瞬态吸收光谱，揭示了优异的光催化性能归 ………………………………