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河海大学敖燕辉/香港城市大学刘彬Angew:羧基化超分子聚合物中串联质子转移实现高效过氧化氢光合成

邃瞳科学云  · 公众号  ·  · 2024-07-10 09:11
    

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第一作者:张强 通讯作者:敖燕辉,刘彬 通讯单位:河海大学,香港城市大学 论文DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202409328   全文速览 光催化两电子氧还原(2e - ORR)合成H 2 O 2 涉及多质子耦合电子转移步骤(O 2 + 2e - + 2H + ® H 2 O 2 ),这表明O 2 活化和质子供应这两个因素对H 2 O 2 的合成至关重要。然而,缓慢的水氧化反应(WOR)通常会造成低效的空穴利用率和不足的质子释放,这加剧了光生电子和空穴的复合,限制了光催化合成H 2 O 2 的效率。本工作中,富羧基的超分子聚合物-PTCA通过高效的串联质子转移实现了快速的质子供应和补偿,显著提升了2e -  ORR和4e - WOR。在可见光照射下,制备的PTCA在纯水中、空气气氛甚至是氩气气氛下都具有优异的H 2 O 2 产率。 背景介绍 H 2 O 2 是公认的重要工业原料和强氧化剂,在环境修复、化学合成和医疗消毒方面 ………………………………

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