苏州大学晏成林/王梦凡Angew: 双层聚合物有序修饰用于调控C-N偶联反应微环境实现高效电合成尿素

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第一作者：王志超 通讯作者：王梦凡，晏成林 通讯单位：苏州大学 论文DOI：10.1002/anie.202416832 全文速览 可再生电力驱动的二氧化碳（CO 2 ）和硝酸盐（NO 3 − ）共还原电合成尿素是替代传统Bosch-Meiser工业生产工艺的潜在策略。然而，由于反应界面处存在大量的质子和硝酸根离子，同时受到CO 2 气体的供应不足的影响，通常会导致非常严重的副反应。本工作通过双层聚合物的有序修饰来系统地调控界面处微环境，用于提高C-N偶联性能及尿素合成选择性（图1）。本文选择具有本征微孔隙结构的聚合物（PIM）作为外层聚合物对CO 2 分子进行物理筛分，实现较低的水分子扩散率从而抑制竞争性析氢反应（HER），并为CO 2 的传质提供有效的通道；同时，具有丰富碱性氨基基团的聚苯胺（PANI）能够与酸性CO 2 分子之间发生强化学相互作用，因此被用作内层聚合 ………………………………