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电子科大董帆Angew:光催化Bi/TiO2合成甲酰胺

纳米人  · 公众号  ·  · 2024-07-07 08:58
    

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甲酰胺是化学、肥料、药物等许多领域非常重要的化学品,光催化空穴位点是具有前景的绿色合成含C-N化学键的方法,这种光催化合成C-N化学键具有条件温和,体系的氧化还原活性合适等优点。但是如何在光催化过程中选择性构筑C-N化学键非常困难。 有鉴于此, 电子科技大学董帆 教授等 报道光催化自由基偶联策略从NH 3 和CH 3 OH合成甲酰胺。 使用表面原子分散Bi位点的TiO 2 作为光催化剂,实现了5.47±0.03 mmol g cat -1 h -1 的甲酰胺产率。在长时间光照射下生成的甲酰胺达到45.0 mmol g cat -1 这个效率达到目前光催化合成C-N化学键所能达到最好的产率。 反应的关键C-N化学键偶联步骤是亲电性·CH 2 OH与亲核性·NH 2 之间的“σ-σ”相互作用。 BiSAs位点有助于反应物分子与光催化剂之间的电子转移,提高·NH 2 对·CH 2 OH自由基的亲核进攻,因此实现了选择性生成C-N ………………………………

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