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江大-娄阳团队︱表面羟基主导分子氧室温之下催化甲烷选择性氧化

科匠文化  · 公众号  ·  · 2024-09-26 16:21

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本文 来源于江南大学化学与材料工程学院官网 ! 一、研究背景:   利用分子氧(O 2 )将甲烷选择性氧化为可运输的高值含氧产品(甲酸、甲醇等)对于清洁能源生产和大宗化工合成至关重要。然而,因为O 2 解离产生表面活性O*物质是非常困难的,因此直接使用O 2 作为氧化剂实现甲烷直接转化通常需要极端反应条件,如高温或强氧化气氛以活化氧气。但在上述极端反应条件下,利用形成的表面O*物质将初始增值氧化产物过度氧化为CO 2 和H 2 O在热力学上有利,这导致高附加值产物的产率及选择性极低。受O 2 在酶体系中被生物还原剂还原活化启发,引入H2可以很容易地捕获吸附的分子氧(O 2 *),在温和的条件下原位合成活性氧物种以活化甲烷。其中,之前的报道普遍认为O 2 和H 2 在低温下生成的H 2 O 2 或羟基自由基(•OH)是催化甲烷活化的活性氧 ………………………………

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