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吴忠帅课题组Angew:铜掺杂镍钴合金实现高效电催化甘油氧化制甲酸耦合硝酸还原合成氨

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-08-17 16:16
    

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▲共同第一作者:李晨阳、李浩、张波 共同通讯作者:李欢、吴忠帅 通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所 论文DOI:10.1002/anie.202411542 (点击文末「阅读原文」,直达链接)     全文速览 中国科学院大连化学物理研究所的吴忠帅团队、肖建平和李欢团队合作,通过铜掺杂镍钴合金催化剂设计以及与硝酸还原合成氨耦合催化系统构筑实现高效甘油氧化制甲酸。原位拉曼、准原位XPS及理论计算研究证明催化剂表面产生的Ni III -OOH和Co III -OOH是甘油氧化的反应活性物种,在反应过程中这些活性物种会快速地与甘油发生反应,从而避免了催化剂的过度氧化,保证了催化剂的结构稳定。DFT计算研究甘油氧化过程发现,Cu掺杂能够降低C-O偶联过程中的能垒,有利于催化剂表面的*O与反应中间体实现C-O偶联获得形成甲酸的关键中间体,提高甘油氧化活性。   ………………………………

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