张华彬Nat.Commun.: 单铜位甲烷光氧化反应途径的优化

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第一作者：Chengyang Feng 通讯作者：张华彬 通讯单位：沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学 研究背景与内容 甲烷（CH4）占天然气的70-90%，被广泛认为是制造化学品的重要原料。甲烷与O 2 直接光催化转化为增值的C 1 氧合物引起了极大的兴趣，但由于甲烷的高键能（439 kJ mol −1 ）和弱极化的碳氢键，在实现高选择性产物形成方面提出了重大挑战。 在此，本文提出了一种基于金属-有机框架的铜单原子催化剂的构建策略，该策略具有良好的配位微环境，用于选择性光氧化CH 4 生成HCHO。 研究要点 要点1： 作者在Zr 6 - MOF的二级结构单元上建立了一个高活性的单铜位点模型，以精确地调整CH 4 光氧化的选择性和反应性。单铜位点可以有效地将O 2 转化为•OOH，在与低活性随机位点的竞争中保持绝对优势，从而抑制•OH的形成。在MOF提供的微反应室中形成的•OOH和 ………………………………