北京大学郭少军Nature Synthesis: 诱导不对称电子分布增强COF中过氧化氢的光合作用

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第一作者：Youxing Liu  通讯作者：郭少军 通讯单位：北京大学 研究背景与内容 共价有机框架(COFs)可作为光催化剂用于氧、水和阳光下过氧化氢(H 2 O 2 )的直接光合作用。然而，其高度对称的结构导致其对O 2 的吸附能力较弱，因此光催化性能不理想。 本文研究了COFs中泡利和电子-电子斥力诱导的局部不对称电子分布，以构建O 2 物种的局部键合位点，从而促进光催化生成H 2 O 2 。 研究要点 要点1： 本文选择具有孤电子对且电负性与碳最接近的噻吩硫(S)作为对称破坏剂，触发局部不对称电子分布的泡利斥力和E-E斥力。 相对于对称结构的苯环，噻吩S原子增强了相邻C原子的局部电子密度。 要点 2 .  密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明，噻吩在COFs中电子受体单元的存在促进了TAPT - FTPB COFs(其中TAPT为1,3,5-三-(4-氨基苯基)三嗪，FTPB为5-(5-甲基噻吩-2-基)噻吩-2 ………………………………