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浙大肖丰收教授团队 JACS:聚合物负载Pd纳米颗粒用于无溶剂加氢反应

化学与材料科学  · 公众号  · 化学  · 2024-09-15 13:37
    

主要观点总结

本文报道了一种多孔聚二乙烯基苯聚合物负载的钯纳米粒子(Pd/PDVB)催化剂,用于无溶剂条件下硝基苯的加氢反应。该催化剂具有高活性和卓越稳定性,翻转频率高达22632 h –1。机理研究表明,聚合物载体有助于苯胺产物从钯表面脱附,同时有效阻止Pd浸出。该工作为制备活性稳定的金属基催化剂提供了良好机会。

关键观点总结

关键观点1: 钯纳米粒子催化剂的活性与稳定性

报道了一种多孔聚二乙烯基苯聚合物负载的钯纳米粒子(Pd/PDVB)催化剂,用于硝基苯的无溶剂加氢反应。该催化剂具有高活性和卓越稳定性,周转频率(TOF)高达22632 h –1,优于同等条件下的经典Pd/C催化剂。

关键观点2: 催化剂的表征

通过HAADF-STEM、XPS、XANES和EXAFS等技术对Pd/PDVB和Pd/C进行表征,显示Pd NPs分布均匀,且Pd NPs在两种催化剂中的大小相近。此外,Pd/PDVB的苯胺收率高于Pd/C,表明其更高的催化性能。

关键观点3: 机理研究

聚合物载体有助于苯胺产物从钯表面脱附,这对于无溶剂条件下的快速加氢至关重要。此外,与传统的Pd/C催化剂相比,PDVB聚合物负载的Pd NPs表现出增强的苯胺产物解吸能力,为未来制备活性稳定的金属基催化剂提供了良好机会。

关键观点4: 实验验证

通过热过滤实验和回收试验验证了Pd/PDVB催化剂在硝基苯无溶剂加氢过程中的优异稳定性。此外,该催化剂在较高温度下暴露于空气中时,具有耐燃烧的优点。


文章预览

点击蓝字关注我们 在催化领域,打破负载型金属催化剂活性与稳定性之间的权衡一直是一个长期存在的挑战,尤其是对于具有高加氢活性但稳定性差的金属纳米粒子(NPs)。 基于此, 浙江大学肖丰收教授团队 报报道了一种多孔聚二乙烯基苯聚合物负载的钯NP催化剂(Pd/PDVB),它在无溶剂条件下对硝基苯的加氢反应具有高活性和卓越的稳定性,甚至在环境温度(25°C)和氢气压力(0.1 MPa)下也是如此。在70°C和0.4 MPa条件下,Pd/PDVB的翻转频率高达22632 h –1 ,超过了同等条件下经典Pd/C催化剂的5556 h –1 。机理研究表明,聚合物载体有助于从钯表面脱附苯胺产物,这对于无溶剂条件下的快速加氢至关重要。此外,Pd/PDVB中的聚合物载体有效阻止了Pd浸出,具有良好的稳定性。 2024年9月13日,相关工作以“ Polymer-Supported Pd Nanoparticles for Solvent-Free Hydrogenatio ………………………………

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