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天科大司传领、王冠华等 ACS Catal.:具有增强Co负载量的木质素衍生Co单原子催化剂在温和条件下定向转化HMF为FDCA

高分子科技  · 公众号  · 化学  · 2024-10-21 12:37

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点击上方 “ 蓝字 ” 一键订阅 单原子催化剂( SACs )由于其高原子利用率和可靠的选择性 / 稳定性,在生物质平台化学 品转化中引起了广泛的关注。本文采用分级木质素衍生碳制备 Co 单原子催化剂( Co−N/F1 ), 并在 温和条件下将 5- 羟甲基糠醛( HMF )定向氧化为 2,5- 呋喃二羧酸( FDCA )。基于高官能团(如  Ph−OH 和  COOH )含量的低分子量木质素组分( F1 )得到了 Co 含量提升的 Co−N/F1 ,所制备的催化剂呈现出 Co−N 4 的结构特征。 Co−N/F1 在温和的条件( 65   o C , 3bar O 2 )下实现了 HMF 至 FDCA 的高选择性转化( HMF 转化率为 100% , FDCA 收率为  99.20% ),并且避免了高温下 HMF 有色副产物的生成。所合成 Co 单原子催化剂的催化效率优于多数已报道的非贵金属负载催化剂。通过 DFT 计算表明, Co−N/F1 中的  Co−N 4 位点促进 HMF 及其醛基中间 ………………………………

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