东南大学王金兰教授、凌崇益副教授团队JACS:单原子催化剂的活性起源-工况下的杂化态转变

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第一作者：崔煜 通讯作者：王金兰教授，凌崇益副教授 通讯单位：东南大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c05630 全文速览 在应对能源短缺和气候变化的全球挑战中，电催化能源转换技术被寄予厚望。为了实现这一技术的广泛应用，开发高效、稳定且经济的电催化剂成为科研人员的首要任务。单原子催化剂（SACs）因其独特的催化特性与高金属原子利用率而备受关注。尽管单原子催化剂的结构十分清晰，但其特殊活性的来源却仍然扑朔迷离。在此，本工作以NiN 4 SAC的二氧化碳还原反应（CO 2 RR）作为研究重点，团队发现dsp 2 杂化的Ni中心是NiN 4 SAC的基态，但对CO 2 RR是惰性的。在工作条件下，施加的电势和反应中间产物的吸附会诱导Ni中心的杂化态发生转变，从惰性的dsp 2 态转变为活性的d 2 sp 3 态。形成的d 2 sp 3 态具有优异的CO 2 RR催化性能，且与实验数据高度 ………………………………