中科大Nat. Commun. : 原位调谐Pt 5d态，实现高效和选择性四电子ORR

主要观点总结

本文介绍了中国科学技术大学刘庆华课题组利用原位部分氧化策略设计的一种新型电催化剂Pt 1 -CuO x /Cu，用于解决氧还原反应(ORR)中的动力学障碍。该催化剂通过操纵活性中心和载体的价态演变，提高了Pt原子的利用效率、催化剂的活性和耐久性。测试结果显示，Pt 1 -CuO x /Cu催化剂性能优异，具有巨大的实际应用潜力。

关键观点总结

关键观点1: 课题背景

氧还原反应(ORR)是可持续能量转换技术的关键，如燃料电池和金属-空气电池。Pt基催化剂虽是最有希望的材料，但其高成本和活性不足限制了实际应用。

关键观点2: 研究动机

将Pt原子减少到单原子水平可以提高Pt原子的利用效率，但大多数Pt单位点在氮掺杂碳载体上的表现并不理想，存在解离中间体的抑制和催化剂耐久性不足的问题。

关键观点3: 解决方案

中国科学技术大学刘庆华课题组通过原位部分氧化策略，成功设计了一种新型催化剂Pt 1 -CuO x /Cu。该催化剂利用小Cu颗粒的易氧化特性，通过价态的动态演化来优化吸附和催化过程。

关键观点4: 技术细节和特点

Pt 1 -CuO x /Cu催化剂在原位表征实验中显示出CuO x /Cu成为与Pt 5d态进行可持续电子交换的理想载体。在催化过程中，电子从CuO x /Cu载体转移到Pt位点，优化Pt位点的电子结构，从而提高催化剂的活性和耐久性。

关键观点5: 性能测试结果

Pt 1 -CuO x /Cu催化剂的半波电位、质量活性、四电子ORR选择性和稳定性均表现优异，且几乎不受甲醇干扰，具有巨大的实际应用潜力。

文章预览

【做计算 找华算】 理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！ 经费预存选华算，高至16%预存增值！ 解决氧还原反应(ORR)固有的动力学障碍是推进可持续能量转换技术(如燃料电池和金属-空气电池)的关键。迄今为止，Pt基催化剂仍然是催化四电子ORR途径的最有希望的材料，但是它们的高成本和活性不足极大地限制了其实际应用。将负载的Pt原子减少到单原子水平是最大限度地提高Pt原子利用效率的可行策略。但是，大多数锚定在氮掺杂碳载体(Pt-N/C)上的Pt单位点，没有足够的5d电子来参与与O 2p的电荷相互作用，这抑制了*OOH中间体的解离并有产生不需要的H 2 O。更严重的是，Pt 5d态难以在反应周期中动态调整，这破坏了Pt-N/C组分的结构稳定性，并迅速降低催化剂的耐久性。 为解决上述问题， 中国科学技术大学刘庆华 课 ………………………………