天津大学，Angew！

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引发晶格氧的氧化机理对于改善OER反应催化活性非常关键，晶格氧氧化能够绕过传统吸附OER机理的局限，通过直接构筑O-O化学键的方式改善OER催化反应。 通常在高价态的过渡金属位点更有利于活化晶格氧，但是预催化剂的深度氧化具有较高的能垒。 有鉴于此， 天津大学梁红艳教授等 报道基于Jahn-Teller (J-T)畸变导致结构不稳定的原理，将高自旋Mn 3+ (t 3 2g e 1 g )掺杂到Co 4 N，显著改善Co 4 N的电催化OER性能。 通过原位光谱表征发现，Mn掺杂位点能够将Co 4 N的表面转变为CoOOH，最后变为CoO 2 。此外，通过pH影响OER催化活性、四甲基铵阳离子吸附、在线电化学质谱表征 18 O标记的催化剂等表征技术，说明Mn掺杂到Co 4 N导致表面结构重构，从而导致晶格氧的活化。 这项工作不仅解释了J-T效应调节催化剂的结构变化，而且有助于理解催化剂的电子结构影响反应发 ………………………………