ACS Catal.：Ce/Zr-MOF协同催化甲烷氧化制乙醇

文章预览

纳米催化群-1： 256363607  在温和反应下进行高产率将甲烷直接氧化生成乙醇具有非常大的难度和挑战。 有鉴于此， 印度理工学院德里分校 Kuntal Manna 等 报道 Ce/Zr MOF 载体修饰 Ni(II)-OH 物种作为高效异相催化剂，将甲烷转化为乙醇。 本文要点 要点1.  Ni 2+ 离子通过 μ 4 -O- 、一个 OH 、两个羧酸氧原子与金属簇节点的 Ce 4+ 组装 Ce x /Zr y -UiO-Ni(OH) MOF 。光谱表征、控制实验、理论计算的结果说明精确控制混合金属节点的成分，限域在 UiO-MOF 的 Ni-Ce 活性位点有助于在 80 ℃ 活化甲烷分子的 C-H 化学键，从而生成 ·CH 3 自由基，并且随后在孔内 C-C 偶联，从而表现优异的产率（ 6521 mmol g Ni -1 ）和优异的选择性（ >93 % ），这个性能比目前报道的结果更好。 要点2.  反应机理研究结果说明甲烷通过双催化循环生成乙醇，通过 MOF 掺杂的 Ce 4+ 离子和相邻的 Ce 4+ -Ni 2+ ………………………………