中科院深圳先进院成会明院士/张小龙副研究员团队Angew: 金属-有机骨架上的极性调控以促进电催化CO₂还原

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第一作者：陈俊男 通讯作者：成会明，张小龙 通讯单位：中国科学院深圳先进技术研究院 论文DOI：10.1002/anie.202416367 全文速览 在孔结构中引入极性官能团是提高金属-有机骨架材料(MOFs) 碳捕获能力的一种有效策略，但其在电催化CO 2 还原（ECR）应用场景下活化CO 2 的潜力尚未得到研究。在对催化剂进行合理设计的基础上，本文采用混配体策略在一种典型 MOF (ZIF-7) 的孔道内引入了多种极性官能团，并制备出一系列极化MOFs。苯并咪唑配体2号位上引入的取代基吸电子/推电子能力越强，极化 MOFs 的ECR性能提升越明显。其中，引入了适量氨基 (-NH 2 ) 的极化MOFs在200 mA·cm -2 电流密度下的法拉第效率 (FE CO = 68 %) 较不含官能团的原始MOF (FE CO = 38 %) 提升近一倍。实验数据和理论计算都表明，极性官能团在MOFs中主要起两种作用：一是诱导效应，即重新分布MOFs 微 ………………………………