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「国家杰青」联手!大连化物所吴忠帅/肖建平,最新EES!

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-10-20 08:18
    

主要观点总结

该文章介绍了一种通过氟化策略调节钴氧化物活性位点配位环境的方法,以提高其在酸性水氧化中的性能。研究中,Co3O 4-x F x 催化剂表现出优异的电催化性能,包括低的过电位和高的工作寿命。通过DFT计算,揭示了氟化过程中预氧化过程的调节对OER活性的提升及催化机理的影响。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景及重要性

由于钴氧化物在酸性析氧反应中的潜在应用,其活性和稳定性受到关注。然而,纯Co 3 O 4 催化剂存在活性相和OER动力学的限制。

关键观点2: 研究方法及实验过程

研究采用了一步氟化策略,通过引入痕量F来精确调节Co 3 O 4 的活性位点配位环境。通过几何重构形成F电子主导的共享效应,对Co3O 4-x F x 相的活性位点F-Co-O进行重构。

关键观点3: 实验结果及关键发现

实验结果显示,Co3O 4-x F x 催化剂在电流密度为10 mA cm -2 下的过电位为349 mV,在酸性OER下的工作寿命为120 h。通过准原位/operando技术和密度泛函理论计算,揭示了氟化过程中预氧化过程的调节对OER活性的提升及催化机理的影响。

关键观点4: 研究意义及影响

本研究为设计非贵金属氧化物的酸性OER催化剂开辟了可行的途径,显著提高了性能,并详细阐述了可切换的速率决定步骤和催化机理。


文章预览

【高端测试 找华算】 专注测试分析服务、自有球差电镜机时、全球同步辐射资源,20000+单位服务案例! 经费预存选华算,高至17%预存增值! 成果简介 钴(Co)-基氧化物是贵金属催化剂在酸性析氧反应(OER)中的潜在替代品,但是其活性和稳定性受到钴氧化物表面重组为纯Co 3 O 4 的Co(IV)=O活性相和OER动力学迟缓的限制。基于此, 中科院大连化学物理研究所吴忠帅研究员和肖建平研究员(共同通讯作者)等人 报道了一种可扩展的一步氟(F)化策略,通过引入痕量F(记为Co3O 4-x F x )来精确调节Co 3 O 4 的活性位点配位环境,即形成F电子主导的共享效应,对Co3O 4-x F x 相的活性位点F-Co-O进行几何重构,显著调节了纯Co 3 O 4 催化剂的Co预OER特性,并在显著增强的酸性水氧化中表现出非常规的电化学行为。 测试发现,Co3O 4-x F x 催化剂在电流密度为10 mA cm -2 ………………………………

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