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AM:赝Jahn-Teller效应打破二电子ORR的pH敏感性

催化计  · 公众号  ·  · 2024-07-21 16:53

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电催化讨论群-1: 529627044  O 2 和 CO 2 等小分子的加氢反应通常与 pH 密切相关,这是因为不同 pH 产生各异的质子环境。但是,一些比较罕见的催化剂能够表现与 pH 无关的 2 电子还原( O 2 还原制备 H 2 O 2 )性能。 有鉴于此, 南京理工大学陈胜等 报道通过调节 Jahn-Teller 效应得到对 pH 不敏感的催化体系。 本文要点 要点1.  作者通过原位 Raman 光谱表征、分析局部环境、 DFT 理论计算,发现 TiO x F y 的晶格畸变能够产生 Jahn-Teller 效应,因此能够调节电极 - 电解液界面的局部 pH ,调节 *OOH 中间体的吸附 / 脱附。 要点2.  TiO x F y 催化剂能够在 pH 为 1-13 区间内进行电化学还原 ORR ,法拉第效率达到 93.4-96.4 % ,随着不同 pH 导致的活性衰减仅为 3.2 % (通常的催化剂性能衰减达到 78.6 % ), H 2 O 2 产率达到 595-614 mg cm -2 h -1 (电流密度为 100-1000 mA cm -2 )。考察 ………………………………

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