天大邹吉军/黄振峰EES：调节双原子位点上中间吸附和H2O解离，促进NO3−电还原为NH3

文章预览

【做计算 找华算】 理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！ 经费预存选华算，高至16%预存增值！ 以水作为质子供体的电催化NO 3 − 还原反应(NO 3 RR)，已成为可持续NH 3 合成的一种有吸引力的方法。然而，NO 3 RR的动力学缓慢，涉及多个质子和电子转移，限制了整体效率。近年来，单原子催化剂(SACs)因其极高的原子利用率和可调电子态而受到广泛关注。 然而，由于*NO 3 和其他关键中间体的吸附不理想，以及水解离缓慢导致H*供应不足，在低电位下NO 3 − 向NH 3 的转化效率仍不高，导致产生大量有毒的NO 2 − 。 此外，基于Sabatier原理，SAC特定的位点很难打破催化剂与多种中间体之间吸附强度的线性标度关系，导致活性有限。双原子位点催化剂(DSACs)能够利用两个相邻的金属原子在双金属位点上实现协同电子效应和互补 ………………………………