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【解读】JACS:单原子Pd1@ZSM-5高效催化炔烃半加氢

科学温故  · 公众号  ·  · 2024-08-30 08:15

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Pd单原子催化剂在炔烃的半加氢催化反应中具有优异的性能,但是大多数Pd单原子通常与载体的电负性较强的原子配位(N、O、S),这减弱了活性位点对反应物的吸附,降低催化剂的催化活性。如何通过调节配位环境的方式构筑高电子浓度的Pd单原子位点能够为发展催化活性优异的单原子Pd催化剂。近日, 李亚栋 院士团队提出了 通过一锅晶种合成策略,将Pd位点原位方法组装在Al/Si含量高的ZSM-5分子筛内,得到了迄今为止产物选择性最好的异相炔烃半加氢催化剂。 并且P d 1 @ZSM-5分子筛具有Pd-O-Al/Si配位化学键,从而能够增加Fermi能级附近的d轨道电子,从而改善反应物在Pd位点的吸附作用,降低炔烃的半加氢催化反应能垒。在苯乙炔的半加氢催化反应中,P d 1 @ZSM-5催化剂的TOF达到33582 mol C=C -1  mol Pd -1  h -1 ,苯乙烯产物的选择性达到96%,是目前各类报道 ………………………………

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