Nature | 富锂层状氧化物正极结构退化的起源

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富锂锰（ Lithium-Manganese-Rich ， LMR ） 正极材料因其超高比容量（ >250 mAh  / g ）而备受关注，被视为最有前途的下一代电池正极材料之一。然而，这类材料在电化学循环过程中普遍存在电压衰减现象，极大限制了其实际应用。 LMR 的化学式整体为 Li₁+xMn₁-yM'ᵧO₂ ， 其中 M' 可以是 Ni 、 Co 等过渡金属 ，常见成分 有 Li₁.₂Mn₀.₅₄Ni₀.₁₃Co₀.₁₃O₂ ， Li₁.₂Mn₀.₆Ni₀.₂O₂ 。 关于电压衰减的原因，学术界已提出多种理论解释，包括过渡金属 (TM) 迁移、 TM 价态降低以及不可逆相变等。然而，大多数研究将衰减最终归因于 晶格氧的热力学不稳定性和氧释放 。尽管先前的研究尝试通过各种策略预先增强晶格氧的稳定性，但这些方法的有效性有限，相关问题至今仍未得到彻底解决。这一现状引发了一个根本性疑问：热力学不稳定性是否真的是 LMR 正 ………………………………