李亚栋院士/李治/刘锦程JACS: 硫中毒钯催化剂升级为单原子催化剂，助力乙炔半加氢反应

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通讯作者：李亚栋（清华大学），李治（北京师范大学），刘锦程（南开大学） 论文DOI：10.1021/jacs.4c11305 全文速览 钯（Pd）催化剂在多种化工过程中表现出高效性，但在实际应用中容易中毒。硫是Pd基催化剂的主要毒化剂之一，由于Pd-S键强，回收利用硫中毒的Pd具有挑战性。本文提出了一种自上而下的策略，通过一步热原子化同时降解硫化钯并创建Pd单原子位点。具体而言，将Pd 4 S模型纳米颗粒负载于ZIF-8上，经过热处理后，成功转化为负载在氮、硫共掺杂碳（Pd 1 /N, S–C）上的Pd单原子位点。密度泛函理论计算表明，形成的PdZn中间体有助于在金属纳米颗粒附近空位的产生，从而促进了原子化过程。并且这一策略可便捷地应用于硫中毒的商业Pd/C催化剂的原子化，展示了商业催化剂回收的潜力。催化性能研究表明，相较于Pd 4 S，优化后的Pd 1 /N, S–C催 ………………………………