同济大学盛闻超课题组ACS Catalysis：表面氢、晶格氢：各司其职

主要观点总结

本文研究了Pd金属在电化学水溶液环境下对于氢的吸收、解吸以及其在氢氧根离子还原反应（HOR）中的催化作用。通过区分表面H（H upd）和晶格H（H abs）的不同作用，发现H abs 位点最有可能是HOR的催化位点，而H upd 在反应中可能充当“旁观者”。此外，文章还介绍了Pd纳米颗粒的氢吸收/解吸特性和HOR活性的关系，以及使用甲基紫修饰催化剂对HOR活性的影响。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景及重要性

随着对金属氢化物在HOR中作用机制的理解深入，对Pd金属的研究变得尤为重要。本文旨在揭示表面H和晶格H在PdH x 催化剂中的不同作用，为金属氢化物上HOR过程的基本理解提供新见解。

关键观点2: 主要研究成果

本文系统地研究了不同粒径Pd-NPs的氢吸收/解吸特性和HOR活性，发现β-PdH x 上的HOR活性和H abs 吸收/解吸速率与Pd粒径遵循相同的火山型关系。使用甲基紫修饰模型催化剂后，H upd 的阻碍效应得到抑制，从而增强了H abs 的吸收/解吸动力学和HOR活性。

关键观点3: DFT计算的结果

结合密度泛函理论（DFT）计算，本文提出H abs 吸收/解吸和β-PdH x 上的HOR发生在相同的反应位点，并且可能具有相同的反应中间体，而H upd 在这两个反应中都可能充当“旁观者”。这一发现强调了不同H物种在Pd上电催化中的不同作用。

关键观点4: 实际应用价值

本文的研究不仅有助于从根本上理解HOR过程，而且为针对具体反应设计和优化催化剂提供了重要依据。此外，通过对Pd金属的理解，可以为其他金属氢化物的相关研究提供参考。

关键观点5: 研理云服务器业务介绍

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文章预览

▲第一作者：赵鹏程 通讯作者：盛闻超 通讯单位：同济大学环境科学与工程学院 论文DOI：10.1021/acscatal.4c06133 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 揭示准确的催化位点和反应机理对于开发阴离子交换膜燃料电池中高效的氢氧化反应（ HOR ）催化剂至关重要。表面 H 通常被认为是反应中间体，表面 H 的结合能已经作为 HOR 的重要反应描述符，但在同时涉及表面 H 和晶格 H 的复杂金属氢化物催化剂上的活性位点和机制仍然没有定论。在本文中，我们研究了 Pd 的 H 吸收特性，以清楚地区分晶格 H （吸收的 H ， H abs ）和欠电位沉积氢（吸附的 H ， H upd ）对 HOR 的作用，发现 H 吸收量和吸收 / 解吸动力学与 Pd 纳米颗粒（ NP ）的尺寸具有相关性， PdH x 的交换电流密度（ i 0,s ）和 H abs 氧化活性与粒径呈相同的相关性。通过在八面体和立方体 P ………………………………