光州科学技术学院Nat.Commun.: 钴配合物交换耦合态控制质子耦合电子转移

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第一作者：Jueun Lee 通讯作者：Junhyeok Seo 通讯单位：光州科学技术学院 研究背景与内容 过渡金属配合物的电化学质子反应性受到广泛关注。深入了解质子耦合电子转移(PCET)途径对于阐明质子还原反应机理至关重要，而控制这一途径是催化剂开发领域的一个重点。电子转移过程中产生的配合物内部的自旋相互作用对PCET通路有显著影响。 本文研究了高自旋钴配合物在电化学重组过程中的自旋重排现象。作者的研究结果表明，由不同的配位环境诱导的相反自旋相互作用可以改变PCET途径。最后，对PCET通路的详细分析使作者能够提出高自旋钴配合物中质子还原的机制。 研究要点 要点1： 作者证明了通过选择Co配合物的交换偶联态来调节PCET步骤。作者的研究策略是在Co配合物中诱导相反的交换偶联模式。这种选择性操作是通过电化学重排将八面体结构转化 ………………………………