314.Environ. Sci. Technol.铁空位加速Fe(II)诱导的缺氧As(III)氧化与铁还原耦合

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文章亮点： 1.直接证据：提供了化学As(III)氧化由Fe(II)在铁氧化物上诱导的反应机制的直接证据。 2.缺陷的关键作用：揭示了针铁矿中Fe空位等缺陷在形成高活性位点中的关键作用，这对于触发As(III)氧化至关重要。 3.电子平衡：展示了As(V)产生与Fe(III)还原之间的良好电子平衡，这对于理解元素循环具有重要意义。 本研究揭示了在缺氧条件下，铁氧化物（特别是针铁矿）能够促进As(III)的氧化，并与结构Fe(III)的还原耦合。实验结果显示，As(V)的产生与Fe(III)的还原之间存在良好的电子平衡。针铁矿表面缺陷处形成的活性亚稳态Fe(III)相是由于原子交换导致的As(III)氧化。此外，针铁矿中缺陷（如Fe空位）的存在显著增强了表面结合的Fe(II)与结构Fe(III)之间的电子转移（ET）和原子交换，使As(III)氧化速率提高了两倍。基于电化学分析和理论计算，原子交换诱导 ………………………………