余兵/王定胜/庄泽超Angew：双组分催化，氨生成的新突破

主要观点总结

本文报道了一种高效的硝酸盐电化学还原生成氨的催化剂——由Ru纳米颗粒(NPs)和单原子位点(SAs)组成的双组分M-S-C催化剂。该催化剂在结构上与合成氮酶高度相似，显示出了模仿其催化活性的潜力。文章通过实验和理论研究揭示了催化剂的串联催化机制，其中HONO作为中间体迁移，N(V)优先在孤立的Ru单原子位点上还原，随后HONO迁移到Ru纳米颗粒表面生成氨。此外，文章还进行了经济性分析和长时间稳定性测试，验证了该催化剂在工业应用中的潜力。该研究发现有助于更好地理解M-S-C催化剂的设计原理，为其在各种催化过程中的合理开发和应用铺平了道路。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

单原子催化剂在异质催化领域成为新兴热点，金属-硫-碳（M-S-C）材料因其结构与天然酶相似，展现出特别的催化活性，特别是氧还原反应。

关键观点2: 研究内容

研究者设计了一种双组分M-S-C催化剂，包括硫碳支持的单原子钌(Ru SAs)、钌纳米粒子(Ru NPs)及其共存形式。实验表明，只有在Ru SAs和Ru NPs共存时催化剂性能最佳。

关键观点3: 协同作用机理

实验和理论研究揭示，Ru SAs与硫的配位促进了HONO中间体的形成及其在邻近Ru NPs的还原反应，使得氨合成反应路径更具能量优势，类似于双组分氮酶和硝酸盐同化酶的协同作用。

关键观点4: 研究成果

通过图文解析揭示了钼氮酶、硝酸盐同化酶和M–S–C催化剂的示意结构以及催化剂的结构和氧化态。全面展示了催化剂在硝酸盐还原反应中的优异表现，包括高氨生成速率、出色的法拉第效率和长时间的稳定性与耐久性。

关键观点5: 研究影响

该研究通过经济性分析和长时间稳定性测试验证了催化剂在工业应用中的潜力。此外，该研究为更好地理解M-S-C催化剂的设计原理及其在各类催化过程中的应用奠定了基础。

文章预览

第一作者：Junkai Xia、Jiawei Xu、余兵 通讯作者：余兵、王定胜、庄泽超 通讯单位：浙江农林大学、南京师范大学、清华大学、哥伦比亚大学 研究背景 1. 单原子催化剂设计： 单原子催化剂(SACs)在异质催化领域成为新兴热点，其中金属-氮-碳(M-N-C)材料因其结构与天然酶相似，展现出特别的催化活性，特别是氧还原反应。 2. 金属-硫-碳催化剂的兴起： 类似于M-N-C材料，金属-硫-碳(M-S-C)催化剂因其与天然酶中的钼辅因子相似，逐渐受到关注。M-S-C中金属和硫的键合更复杂，体现出较高的结构可调性和反应多样性。 3. 模仿酶活性位点的必要性： 尽管模仿酶的活性位点重要，但仅此不足以应对复杂反应。天然氮转化过程表明，理想的M-S-C催化剂应具备与氮酶或硝酸盐同化酶类似的结构和协同作用，特别是在硝酸盐还原反应中。 研究内容 1. 双组分M-S-C催化剂设 ………………………………