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Angew:调节CO2吸附实现高碳原子经济性尿素电合成

催化计  · 公众号  ·  · 2024-08-29 19:01

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电催化讨论群-1: 529627044  CO 2 和 NO 3 - 电催化偶联反应面临着热力学和动力学缓慢的问题,这严重影响合成尿素的效率和碳原子经济性。 有鉴于此, 中山大学卢锡洪教授、贵州大学杨松教授等 报道一种提高氧物种亲和性的策略促进 *OCO 的 C-N 偶联。 本文要点 要点1.  构筑了双金属形式的杂单原子催化剂 N 2 -Fe-(N-B) 2 -Cu-N 2 配位结构( FeN4/B 2 CuN 2 @NC )催化剂,改善 *OCO 的 C-N 偶联以及质子化。这种催化设计能够抑制生成含碳副产物,在电催化合成尿素的反应中得到 97.1 % 的选择性,尿素产量达到 2072.5 μg h -1 mg -1 ,法拉第效率达到 71.9 % ,这个性能超过目前报道的高活性电极的性能。 要点2.  通过 Cu-B 的反键相互作用,能够改善 CO 2 的吸附表现 O 亲氧而不是 C 端吸附或 O,O 吸附,因此能够加快 C-N 偶联和质子化的动力学速率。 理论计算结果显示单个 ………………………………

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